Ellos están más o menos en orden, en sentido contrario a las agujas del reloj, aumentando por número de bit y separados por número de puerto.
Están organizados por puerto (internamente, el bus de datos estará organizado y la forma en que acceda a los bits es similar), por lo que no esperaría encontrar el LSB de un puerto al lado del LSB de otro.
Dicho esto, hay varias razones por las que algunos microcontroladores parecen tener pines "fuera de orden". Un chip que estoy usando ahora tiene pines en orden de bits C5 / C4 / C3 / C6 / C7. Puede ser por compatibilidad con versiones anteriores o por alguna otra razón, lo importante es prestar atención a la hoja de datos.